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科学研究

陈天友:超薄炔基化酞菁共价有机聚合物纳米片用于构筑高灵敏电化学发光传感器【JMCA,2024】
2024-03-25 阅读:378

电化学发光(ECL)是由电化学反应触发离子化材料的能量弛豫引起的发光过程。该技术结合了电化学和光谱学的优点,由于其高灵敏度、低成本和低背景干扰,在食品分析、临床检测和环境监测方面具有很大的应用潜力。由于ECL传感器所检测的生物标志物的数量通常很少,因此,灵敏度对于构建ECL传感器来说至关重要。为了放大ECL信号,提高ECL传感器的灵敏度,需要对材料的导电性及光学性能进行调控。二维共价有机聚合物(COPs分子结构中具有有机共价键连接形成的共轭结构,因而,具有良好的传导和光伏性能。并且,COPs的多孔性和延展的π-共轭结构有利于电能存储。氧化还原基团易于引入到COPs的分子结构中,赋予了COPs独特的电化学性质。此外,COPs的刚性结构限制了苯环的旋转,从而避免了荧光淬灭,使其具备了独特的发光性能。可见,COPs不仅具有优异的电学性能,而且具有良好的发光性能。然而,对COPsECL性能却研究得很少。

针对上述问题,我校数理学院博士生陈天友在数理学院吴静教授和商虹副教授的指导下,利用b-四乙炔酞菁,以铜箔载体,制备了二维COPsTAPc-COPs,并将其用作ECL发光体。TAPc-COPs表现出优异的导电性和稳定的激发态。将TAPc-COPs沉积在玻碳电极(GCE)上,形成修饰电极(TAPc-COPs|GCE)。该TAPc-COPs|GCE表现出灵敏的ECL响应,测试及理论计算表明该ECL过程是以三丙胺作为共反应物的湮灭型机制。在此基础上,构建了一种用于检测甲基丙二酸的ECL生物传感器,该传感器表现出高灵敏度和高选择性,检测限低至0.006 mM,线性范围为0.0225 ~ 0.18 mM。该工作不仅构筑了一种高灵敏的ECL生物传感器,而且为制备新型ECL发光体提供了新思路。主要创新点如下:

1.       利用b-四乙炔酞菁,以铜箔载体,制备了二维TAPc-COPs

2.       通过循环伏安(CV)、差分脉冲伏安(DPV)等测试推导了TAPc-COPs的空穴和电子注入方式及其湮灭型ECL机制。

3.       通过密度泛函理论(DFT)计算,理论上确定了TAPc-COPs在等电位表面的分子静电势。   


图1. TAPc-COPs的合成路线



图2. TAPc-COPs的ECL特性




图3. TAPc-COPs的DFT计算分析


上述研究成果发表于化学领域国际著名期刊《Journal of Materials Chemistry A》上: Tianyou Chen#, Yufei Wang#, Yu Gu, Fan Wen, Jing Wu,* Hong Shang*, Ultrathin Alkynylation Phthalocyanine-Conjugated Organic Polymer Nanosheets for Constructing a Sensitive Electrochemiluminescence Sensor , Journal of Materials Chemistry A, 2024,12, 6067, DOI: 10.1039/d3ta07334c. [IF2022=11.9]

全文链接: https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2024/ta/d3ta07334c

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